Autor: JAMERSON MATOS
Orientador: ROCHEL
Outros autores: ANA PAULA [CNPQ]; NELCY;;
Linhas de pesquisa no CNPq: CIÊNCIAS EXATAS E DA TERRA / QUÍMICA INORGÂNICA
Unidade: INSTITUTO DE CIÊNCIAS EXATAS
Departamento: QUÍMICA
Palavras-Chave: CATALISADORES BIMETÁLICOS - XEROGÉIS - HIDROGENAÇÃO
Catalisadores bimetálicos RuSn suportados têm sido descritos na literatura como sistemas bastante promissores em várias reações de hidrogenação seletiva. No entanto, uma importante limitação na preparação destes catalisadores é a obtenção da liga Ru-Sn, onde os metais Ru e Sn tenham uma forte interação entre si na superfície do suporte. O método comumente utilizado na literatura, a co-impregnação, apresenta a desvantagem de não formar a liga RuSn eficientemente, levando à segregação dos metais. A utilização de um precursor heterobimetálico, como Cp(PPh3)2Ru-SnCl3, produz em geral resultados muito melhores. Devido à ligação química Ru-Sn presente no precursor, este método mostra a vantagem de formar, de modo mais eficiente, a liga RuSn altamente dispersa com forte interação entre os metais Ru e Sn na superfície do suporte. Neste trabalho foram preparados xerogéis de RuSn/SiO2 pelo processo sol-gel, a partir do precursor Cp(PPh3)2Ru-SnCl3, e, também, por co-impregnação de SnCl2 e RuCl3. Os materiais obtidos foram caracterizados por BET, DRX, Mössbauer de 119Sn e TPR. As reações de hidrogenação do 1,5-ciclo-octadieno (1,5-COD) foram realizadas em autoclave, com pressão de hidrogênio igual a 20 atm e 150 C. Os testes catalíticos mostraram que há produção de ciclocteno (ENO) e ciclooctano (ANO) até 50 minutos de reação, na presença de Ru/SiO2. Após este tempo, percebe-se a conversão do (ENO) em (ANO) e que não há formação dos isômeros 1,3 e 1,4-COD. O catalisador Ru/SiO2 mostrou ser mais ativo e seletivo quando comparado à ação do RuSn/SiO2 ou xerogel derivado dos sais de Ru e Sn. A espectoscopia Mössbauer mostrou a presença de Ru-SnO além de RuSn. Isto faz com que o SnO interfira na seletividade e eficiência do Ru/SiO2. A reação de hidrogenação do 1,5-ciclooctadieno sugere que o estanho tem um efeito especial na ativação da ligação C-Cl.
Apoio: Fapemig, Cnpq e Fapemigp>
|